当前，2D薄层过渡金属硫族化合物在新型芯片材料与集成电路等重要领域展现出革命性潜力，但本征缺陷导致的载流子快速复合、自旋弛豫失衡等难题严重制约其广泛应用，特别是磁性缺陷对自旋极化载流子的动态调控机制因涉及复杂的量子效应，成为制约该类材料及器件发展的关键瓶颈。近日，钱钊教授及博士生在该类材料的载流子弛豫与自旋动力学研究方面取得突破性进展。通过所掌握的第一性原理理论计算密切结合非绝热分子动力学(NAMD)方法，系统研究了具有磁性Mo反位缺陷的MoS2材料中载流子与自旋动力学行为，对推动下一代能谷电子学功能芯片与量子材料的发展具有重要意义。研究成果发表于ACS材料领域的老牌旗舰期刊《Nano Letters》 (https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c00628)，博士研究生类成安为第一作者，钱钊教授为通讯作者，山东大学为第一完成单位和唯一通讯单位。
结构缺陷强烈影响该类材料的光电与量子性能，尤其是反位缺陷，其在物理气相沉积制备过程中难以避免。课题组通过构建带有Mo反位缺陷的MoS2模型，发现该缺陷不仅改变了晶格结构，并引入局域能级，还赋予材料磁性，打破了原有的能谷简并性，从而对材料的电子结构与动力学行为产生深远影响。研究发现，Mo反位缺陷显著增强了材料的自旋-轨道耦合与电子-声子耦合效应，导致不同自旋态载流子的弛豫行为呈现出明显差异。具体而言，自旋向下的电子弛豫时间为2402 fs，远慢于自旋向上的电子(1424 fs)；而自旋向下的空穴弛豫时间则仅为258 fs，快于其自旋向上的对应态。这种动力学特性源于缺陷诱导的非辐射耦合强度差异和低频晶格振动模的激活。此外，通过傅里叶变换分析能隙波动的谱密度，揭示了Mo反位缺陷引入了更多低频声子模式(<220 cm-1)，有助于自旋翻转过程的实现。这些缺陷诱导的声子模与电子态之间的强耦合，为控制载流子寿命和自旋行为提供了重要理论基础。该研究为理解缺陷调控下的材料自旋动力学机制提供了全新视角，并为未来研发高性能、低功耗、具备自旋与谷极化能力的新型芯片材料提供了理论依据，有望推动具备缺陷调控能力的2D材料在可编程逻辑器件、量子信息处理与新型信息存储芯片中的应用。部分成果亦发表于APS老牌著名期刊PHYSICAL REVIEW B等。
研究工作得到了国家自然科学基金、齐鲁青年学者计划、济南市“高校20条”计划、中央高校优秀青年团队等项目的资助。
作者：类成安 编辑：刘梦瑶 审核：王桂龙